國際首次!光生電荷轉(zhuǎn)移演化全時空圖像公布
太陽能高效利用是潔凈能源研究的科學“圣杯”。
10月12日,《自然》在線發(fā)表了一項關(guān)于太陽能光催化研究的重要進展。通過綜合集成多種可在時空尺度銜接的技術(shù),中國科學院大連化學物理研究所李燦院士、范峰滔研究員等科研人員,對光催化劑納米顆粒的光生電荷轉(zhuǎn)移進行了全時空探測,在國際上首次“拍攝”到光生電荷轉(zhuǎn)移演化全時空圖像。
“這項研究為突破光解水催化劑電荷分離的‘瓶頸’,提供了新的認識和研究策略。”李燦強調(diào)。
太陽能光催化反應可以實現(xiàn)分解水產(chǎn)生氫氣、還原二氧化碳產(chǎn)生太陽燃料,有望為實現(xiàn)“雙碳”目標提供重要的解決途徑,受到全世界關(guān)注。
“雖然在過去半個世紀的光催化研究中,人們在光催化劑制備和光催化反應研究方面做出了巨大努力,但由于光催化反應中光生電荷的分離、轉(zhuǎn)移和參與化學反應的時空復雜性,人們對該過程的基本機制一直不清楚。”李燦坦言。
光催化過程中,光照射到催化劑上時,催化劑內(nèi)部會產(chǎn)生光生電荷,即光生電子和空穴。光生電子和空穴需要從微納米的催化劑顆粒內(nèi)部分離,并轉(zhuǎn)移到催化劑的表面,啟動化學反應。
光催化過程的核心科學挑戰(zhàn)在于如何實現(xiàn)光生電荷的高效分離和傳輸。由于這一過程跨越從飛秒到秒、從原子到微米的巨大時空尺度,揭開這一過程的微觀機制極具挑戰(zhàn)性。
“長期以來,我們團隊一直在致力于解決這一問題。在這項研究中,我們在時空全域追蹤了光生電荷在光催化劑納米顆粒中分離和轉(zhuǎn)移演化的全過程。”李燦說。
為更好地了解納秒范圍內(nèi)光生電荷在催化劑內(nèi)部的分離機制,研究人員使用了時間分辨光發(fā)射電子顯微鏡,發(fā)現(xiàn)了光生電子在亞皮秒時間尺度可以從一個表面移動到另一個表面。
隨后,為了直接觀察光生電荷的轉(zhuǎn)移過程,研究人員進行了瞬時光電壓分析,發(fā)現(xiàn)隨著時間尺度從納秒到微秒的發(fā)展,空穴逐漸出現(xiàn)在催化劑表面含有缺陷的晶面。
“通過集成結(jié)合多種先進的表征技術(shù)和理論模擬,包括時間分辨光發(fā)射顯微鏡、瞬態(tài)表面光電壓光譜和表面光電壓顯微鏡等,像接力賽一樣,第一次在一個光催化劑顆粒中跟蹤電子和空穴到表面反應中心的整個機制。”李燦說,時空追蹤電荷轉(zhuǎn)移的能力將極大促進對能源轉(zhuǎn)換過程中復雜機制的認識,為理性設計性能更優(yōu)的光催化劑提供了新的思路和研究方法。
“這是基礎(chǔ)研究的重大突破。未來,這個成果有望促進太陽能光催化分解水制取太陽燃料在實際生活中的應用,讓夢想逐漸變?yōu)楝F(xiàn)實,為我們的生產(chǎn)和生活提供清潔、綠色的能源。”李燦說。
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